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李應元的仕途如同其人生經歷，並非一帆風順。民進黨執政後，李應元先是獲得前總統陳水扁重用，於2000年出任駐美副代表，隨後也在游錫堃、謝長廷擔任行政院長期間，被賦予重任出任行政院秘書長；2002年6月，李應元接受民進黨徵召，投入台北市長選舉，最後以48.88萬票、得票率35.89%敗給當時人氣甚高的馬英九。
李應元於2005年出任勞委會主委，之後於謝長廷擔任民進黨代理主席時，進到中央黨部擔任秘書長，後應時任雲林縣長蘇治芬之邀，出任雲林縣副縣長；2013年，李應元宣布參加雲林縣長選舉民進黨內初選，在最後衝刺階段，因母喪而暫停選舉行程，最終敗給李進勇。
李應元是雲林人，故長期關注雲林六輕抗爭、反核等與家鄉相關的環保議題，2016年時被時任行政院長林全任命為環保署長，後於2018年民進黨敗選後請辭獲准。
李應元2020年6月接任駐泰國大使，並於8月赴曼谷正式上任，今年因身體出現變化，經評估於8月返台治療，當時於機場消瘦的畫面，讓不少人感到驚訝。
如今傳出過世的消息，各界感到不捨。民進黨副秘書長林鶴明低調表示，一切待家屬證實。
台北市議員阮昭雄表示，李應元赴泰國之前還有與他聚會，聽到這樣的消息對他來講很驚訝。李過去很提拔黨內後輩，今天相當傷心，「我覺得就是國家的損失，從過去以來，李大使對民主政治付出很多，我覺得很傷心」。
台北市議員參選人林延鳳則說，李應元要出國之前，大家有替他餞行，一起吃飯時李有提及腸胃不太舒服、有開刀，大家發現與印象相比，李也有些許消瘦，聽到這個消息真的很難過、很捨不得。
林延鳳也說，李應元去泰國之前，有聽說她會選舉，而李的住處就在天母，正是她的選區，「李大使就跟我講說好好加油，為台灣打拚，回想起前輩交代的事情，真的滿難過，他是心心念念在台灣的發展，當時還聊到滿多他去泰國想要做的事情」。
