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他擔任幕賓五年後，因為火藥庫失火，福州府庫存的五十萬斤火藥付諸一炬，康熙皇下令負責的官員要賠償，郁永河於是自動請命前往台灣北投採硫，才有來台的機會。依《稗海記遊》記載，他提到多年前曾到河北、河南一代訪友，如今卻有年老體衰之感，研判他當時應該已有五十多歲。以當時交通不發達，台灣多數仍是未開發處女地，他還願前來冒險，堪稱當時不多見的冒險王！那麼在郁永河眼裡，台灣是個什麼怎樣的地方呢？
渡海艱險
郁永河形容黑水溝猶如墨汁，湍急地向南奔流之際還會伴隨刺鼻的腥臭味，水裡還不時冒出紅黑相間的水蛇，船家行經於此都只能屏住呼吸地把紙錢撒向大海，像是在安慰海上亡魂。這段敘述不禁讓人想起渡海悲歌裡為了生存被迫遠離家園，卻因爲天災或無良客頭而成為海上亡魂的先民們！
老秀才認為台灣府城在歷經荷蘭、鄭氏王朝的治理後，已是農業為主的漢人社會，但這邊的土壤比內地更肥沃，作物種類繁多還特別肥美，收成比內地多上一倍。因此可理解為何有那麼多窮苦人家甘冒各種艱險也要渡海來此。
此外，府城的街道與京城無異，只是比較簡陋；裹小腳的女人特別少，「不用費神低頭欣賞裙子底下的小腳」。當時流通的貨幣主要以荷蘭人所鑄造的精美銀幣為主；交通工具以牛車為主，馬匹非常稀少。在治安上，似乎因為鄭氏王朝律法嚴厲、執行徹底，至今仍有路不拾遺的風氣。各種貨物堆置在外、無人看管，也不用擔心會被偷。看來台灣治安良好也算是其來有自啊！
西部的平埔族社區
行經嘉南平原的平埔社區時，老秀才形容他們的屋舍整潔、生活富裕，人品與禮貌上也比城裡的漢人好，特別是四大社（新港、嘉溜灣、歐汪與麻豆）的整體素質更勝其他社。他還對此感嘆道：「誰說原住民落後？別人說的話怎能全信呢？」
不過似乎越往北走保留傳統的平埔族越多。例如披髮沒穿長褲、身上各種猙獰圖案的刺青、手臂穿戴數層手鐲、髮髻插著鮮艷羽毛、耳輪撐得很大。裸女椿米時，見外人來訪仍神色自然，這看在他眼裡都是不開化的象徵。不過他稱讚從諸羅山到半線所看到的婦女大多皮膚白皙、長得漂亮，再加上他先前似乎覺得裹小腳頗值得欣賞，某種程度也算是呈現當時男性漢人的審美觀吧！
郁永河乘著牛車過半線（彰化）後，彷彿來到另一個世界。不但溪水更多、荒蕪茂密的樹林多到數不清，他覺得連原住民的面貌也日漸醜陋。來到牛罵社（台中清水）還被告誡要小心未開化的原住民非常凶悍，會躲在樹林獵鹿，見人就射。見到瘦骨如柴、不成人樣的尫姨（女巫）也不可搭理，因為她們會法術讓人中邪。行經桃族苗一代則是人煙罕至，只剩不綴的猿啼鬼嘯，顯見當時這裡尚未開發。
滄海桑田，因地震而形成的台北大湖
老秀才一路翻山越嶺，從南崁抵達八里，除了看到淡水河上的『莽葛』，最重要的是乘船經關渡狹小的水道後，看到一片大湖。經通事的解釋是因為幾年前地震而造成地層下陷，讓原本的平原變成了大湖。不過根據史料記載，台北湖在乾隆年間就消失了，看來老秀才這趟旅行也算是為後人見證了『康熙台北湖』確實存在過。
如何解讀郁永河筆下的台灣？
雖然郁永河也花了不少篇幅描述採硫磺的過程，但讓後人感興趣的還是他遊歷台灣的過程，忠實反映當時的開發概況、水文地理的樣貌。隨文附上多首的〈土番竹枝詞〉所述敘的原住民，也讓後人對當時的平埔族圖像有更多參考依據。因此這本書能與黃叔璥的《台海使槎錄》並列為台灣散文雙壁，真是當之無愧。
基本上郁永河仍不脫用大中國、漢人的上位視角來看待這個被清帝國納入新版圖的異域，但也看出他盡量保持客觀，以換位思考來看待番人容易被漢人矇騙、欺壓的社會現象，並痛斥因法令制度的漏洞而產生不同族群間的資訊落差，才會讓不肖份子有巧取豪奪的機會，足以看出他是具有人道關懷的知識份子。
然而郁永河完成採礦任務後，有關他的事蹟也就付之闕如，或許他應該萬萬沒想到，像他這樣一介沒沒無聞的落魄書生，居然會因偶然成行而書寫的的旅行紀錄，被三百多年後的人們拿來一再研讀，也算是另類的留名千古了。
