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不過卸任後,由於呂秀蓮的理念與民進黨內主流派系不相符,似乎也讓呂秀蓮與民進黨漸行漸遠。2008年與2012年兩度投入民進黨內總統初選未果,2014年與2018年也分別宣布要參選台北市長,結果都因民調不佳而落敗。2018年5月即宣布「脫離民進黨」。
而2020總統選戰,呂秀蓮似乎也不想缺席,在深綠獨派政黨「喜樂島聯盟」,以及各界人士的鼓勵下,呂秀蓮決定接受喜樂島聯盟及其他政黨團體的推薦,將申請成為連署總統候選人,力拚越過連署門檻,挑戰國民黨提名的高雄市長韓國瑜,與民進黨爭取連任的總統蔡英文。