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2016年,許毓仁獲國民黨主席朱立倫邀請,擔任不分區立委,不到40歲就進軍國會,成了黨內的青年進步世代代表。他在任內積極推動金融科技相關法案,例如《金融科技創新實驗條例》草案,並參與區塊鏈相關大型活動,還在立法院成立「區塊鏈連線暨產業自律聯盟」。最特別的是,當時國民黨內多數反對同婚,但許毓仁卻是少數力挺同婚的藍營人士。
2020年卸任立委後,許毓仁到美國擔任訪問學者,包括在美國哈佛大學甘迺迪學院底下的艾希民主治理與創新中心擔任資深研究員,以及在美國耶魯大學法學院蔡中曾中國中心訪問學者。
許毓仁還被任命為多個國際組織的重要職務,包括戰略網路與國際研究中心(CSCIS)高級顧問、玉山科技協會秘書長、區塊鏈氣候立法研究負責人研究院(BCI)、IDAXA (國際數位資產交易協會)理事會成員、國際標準化組織(ISO)3007成員、全球金融科技研究院(GFI)顧問委員會成員。